清華新聞網(wǎng)2月3日電 近年來(lái)，籠目（kagome）晶格因其特殊的幾何阻挫與能帶結(jié)構(gòu)，已成為研究拓?fù)湮飸B(tài)、超導(dǎo)及電荷序等現(xiàn)象的理想平臺(tái)。然而，在AV3Sb5（A為堿金屬元素）等典型籠目超導(dǎo)體中，平帶通常遠(yuǎn)離費(fèi)米面，電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)也未能充分顯現(xiàn)。而CsCr3Sb5通過(guò)以鉻原子替代釩原子，將平帶推至費(fèi)米能級(jí)附近，并同時(shí)引入磁性，成為目前少數(shù)兼具加壓超導(dǎo)（Tc≈ 6.4 K）、反鐵磁序和密度波態(tài)的籠目結(jié)構(gòu)材料，為研究平帶和強(qiáng)關(guān)聯(lián)物理提供了獨(dú)特載體。盡管前期輸運(yùn)與磁性測(cè)量已暗示其在約55 K處存在相變，但其微觀(guān)起源與對(duì)稱(chēng)性破缺機(jī)制仍不明確，且此前的部分譜學(xué)測(cè)量實(shí)驗(yàn)尚未能明確觀(guān)測(cè)到電荷序信號(hào)。
近期，清華大學(xué)物理系楊魯懿副教授、張廣銘教授與合作者，在強(qiáng)關(guān)聯(lián)籠目金屬CsCr3Sb5的研究中取得進(jìn)展。研究團(tuán)隊(duì)利用了自主研發(fā)的低溫強(qiáng)磁場(chǎng)多探針超快光譜系統(tǒng)，發(fā)現(xiàn)在相變溫度以下，時(shí)間分辨反射譜表現(xiàn)出明顯的雙指數(shù)弛豫行為，其慢分量的特征弛豫時(shí)間在55 K附近發(fā)散，呈現(xiàn)出典型的聲子瓶頸效應(yīng)，表明體系存在能隙打開(kāi)過(guò)程，對(duì)應(yīng)于電荷密度波的形成。通過(guò)進(jìn)一步提取相干聲子振蕩信號(hào)，研究團(tuán)隊(duì)識(shí)別出兩個(gè)具有二重對(duì)稱(chēng)性的聲子模式，其頻率與對(duì)稱(chēng)性均與第一性原理計(jì)算所預(yù)測(cè)的1×4周期性晶格畸變相符，從而為CsCr3Sb5中電荷密度波序的存在提供了較強(qiáng)的光譜學(xué)證據(jù)。
圖1.（a）多探針超快光學(xué)系統(tǒng)示意圖；（b）相變過(guò)程中時(shí)間分辨反射率信號(hào)變化的三維圖示；（c）相干聲子隨溫度的變化；（d）彈性電阻的各向異性分量演化；（e）時(shí)間分辨雙折射信號(hào)在三種不同主軸取向疇內(nèi)的角度分布圖；（f）以費(fèi)米面處的平帶為基礎(chǔ)，自旋、軌道、晶格與電荷自由度之間相互作用的示意圖。
更為引人注目的是，時(shí)間分辨反射譜在低溫下沿兩個(gè)主軸方向的瞬態(tài)響應(yīng)，呈現(xiàn)符號(hào)相反的演變趨勢(shì)，這一行為與CsV3Sb5中的近似各向同性響應(yīng)不同，卻與一些鐵基超導(dǎo)體中的實(shí)驗(yàn)結(jié)果相似。進(jìn)一步地，彈性電阻測(cè)量支持了旋轉(zhuǎn)對(duì)稱(chēng)性破缺起源于電子向列序，其各向異性E2g分量在相變溫度附近發(fā)散，表現(xiàn)出典型的向列序漲落行為。同時(shí)，時(shí)間分辨雙折射測(cè)量直接觀(guān)測(cè)到旋轉(zhuǎn)對(duì)稱(chēng)性破缺，并在實(shí)空間識(shí)別出三個(gè)主軸互成120度的區(qū)域，對(duì)應(yīng)三態(tài)Potts型向列序。
本研究不僅系統(tǒng)地揭示了CsCr3Sb5中復(fù)雜的相變機(jī)制，而且將電荷、軌道、自旋和晶格自由度統(tǒng)一于平帶關(guān)聯(lián)的框架之下，為理解強(qiáng)關(guān)聯(lián)籠目體系中多種交織序的共存與競(jìng)爭(zhēng)提供了的新視角。此外，本工作還展示了超快光學(xué)技術(shù)在探測(cè)對(duì)稱(chēng)性破缺與多參量動(dòng)力學(xué)過(guò)程的獨(dú)特優(yōu)勢(shì)，為未來(lái)在量子材料中實(shí)現(xiàn)光控物態(tài)和研究交織序動(dòng)力學(xué)奠定了基礎(chǔ)。
研究成果以“強(qiáng)關(guān)聯(lián)籠目金屬CsCr3Sb5中交織有序態(tài)的揭示”（Unraveling intertwined orders in the strongly correlated kagome metal CsCr3Sb5）為題，于1月22日在線(xiàn)發(fā)表在《國(guó)家科學(xué)評(píng)論》（National Science Review）雜志上。清華大學(xué)物理系2019級(jí)博士生劉良洋（已畢業(yè)）、2021級(jí)博士生李義典，上海交通大學(xué)副教授譚恒心，浙江工業(yè)大學(xué)教授劉藝和中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)2021級(jí)博士生孫貺律為本文的共同第一作者。楊魯懿和張廣銘為共同通訊作者。該研究還得到了中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)陳仙輝院士和吳濤教授、以色列魏茨曼科學(xué)研究所顏丙海教授、浙江大學(xué)曹光旱教授的支持。該研究得到了清華大學(xué)篤實(shí)專(zhuān)項(xiàng)、國(guó)家自然科學(xué)基金、科技部國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、北京市自然科學(xué)基金、以色列科學(xué)基金會(huì)、德國(guó)研究基金會(huì)以及杰拉德·亞歷山大（Gerald Alexander）遺產(chǎn)基金的資助。
論文鏈接：
https://doi.org/10.1093/nsr/nwag044
供稿：物理系
編輯：贠爾茹
審核：黃思南
